No seu laboratório escuro, num grimoire poeirento, o feiticeiro GARGAMEL colocou as suas mãos na fórmula de uma planta maligna: a VILEAF. Esta planta produz sementes "VILETRAP", que podem atrair e aprisionar os Smurfs... mas estas plantas VILETRAP são também um grande perigo para a floresta, uma vez que são TÓXICAS, especialmente para os campos de salsaparrilha! O PAPA SMURF decide pedir a alguns dos seus companheiros Smurfs que o ajudem encontrar os ingredientes para um antídoto super poderoso para todas as plantas doentes da VILEAF. Graças ao SMURFIZER, uma invenção da HANDY SMURF, os jogadores embarcam numa aventura imensamente divertida para encontrar os ingredientes e libertar os seus companheiros Smurfs... e salvar toda a aldeia!